近日，Advanced Energy Materials 報(bào)道了武漢大學(xué)的肖旭東教授研究團(tuán)隊(duì)獲得的新成果，相關(guān)工作“Record-Efficient Flexible Monolithic Perovskite–CIGS Tandem Solar Cell with VOC Exceeding 1.8 V on Polymer Substrate” (Adv. Energy Mater. 2025, 2403682.)首次提出利用4PADCB對射頻濺射的鎳氧化物（NiOx）薄膜進(jìn)行表面改性，優(yōu)化了鈣鈦礦與NiOx的能帶排列，并有效抑制了電荷傳輸層（HTL）與鈣鈦礦界面處的電壓損失。這一創(chuàng)新性方法增強(qiáng)了電荷提取性能，減少了非輻射復(fù)合現(xiàn)象，從而提高了串聯(lián)電池的整體效率。通過這一方法，研究團(tuán)隊(duì)不僅獲得了1.82 V的創(chuàng)新高開路電壓，還使得設(shè)備的光電轉(zhuǎn)換效率突破了22.8%，創(chuàng)造了柔性鈣鈦礦-CIGS串聯(lián)太陽能電池的新紀(jì)錄。

該工作利用晶萃光學(xué)JCOPTIX提供的白光光源，搭建了一個自組裝的白光照明系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦薄膜在不同光照條件下的表面電勢成像

柔性疊層太陽能電池因其輕質(zhì)、可彎曲、高理論效率等特性，在建筑光伏一體化（BIPV）、可穿戴設(shè)備、航空航天等領(lǐng)域極具潛力。當(dāng)前技術(shù)面臨兩大瓶頸：1、效率限制：單結(jié)柔性鈣鈦礦電池（F-PSCs）和柔性CIGS電池（F-CIGS）的最高效率分別為~22%（鈣鈦礦）和22.2%（CIGS），接近單結(jié)理論極限。2、界面損失：疊層電池中，空穴傳輸層（HTL）與鈣鈦礦界面的非輻射復(fù)合導(dǎo)致開路電壓（VOC）顯著降低（通常<1.7V），制約效率提升。

為了解決上述問題，研究團(tuán)隊(duì)首次提出利用4PADCB對射頻濺射的鎳氧化物（NiOx）薄膜進(jìn)行表面改性，優(yōu)化了鈣鈦礦與NiOx的能帶排列，并有效抑制了電荷傳輸層（HTL）與鈣鈦礦界面處的電壓損失。這一創(chuàng)新性方法增強(qiáng)了電荷提取性能，減少了非輻射復(fù)合現(xiàn)象，從而提高了串聯(lián)電池的整體效率。通過這一方法，研究團(tuán)隊(duì)不僅獲得了1.82 V的創(chuàng)新高開路電壓，還使得設(shè)備的光電轉(zhuǎn)換效率突破了22.8%，創(chuàng)造了柔性鈣鈦礦-CIGS串聯(lián)太陽能電池的新紀(jì)錄。在器件結(jié)構(gòu)方面，如圖1所示，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了基于PI基底的柔性單體2T疊層太陽能電池，采用RF磁控濺射沉積NiOx作為空穴傳輸層，并在其表面旋涂4PADCB進(jìn)行修飾。圖1d的J-V曲線顯示，經(jīng)過4PADCB處理后的器件V_OC從1.71 V顯著提升至1.82 V，F(xiàn)F也從70.0%提升至74.1%，最終實(shí)現(xiàn)了22.8%的PCE，而未經(jīng)處理的NiOx器件PCE僅為19.8%。圖1f中，EQE測量結(jié)果也顯示，頂層鈣鈦礦子電池的電流密度提升明顯，說明該界面工程策略確實(shí)改善了電荷提取效率。

為了進(jìn)一步分析性能提升機(jī)制，研究者使用XRD、PL、TRPL等手段對鈣鈦礦薄膜質(zhì)量進(jìn)行表征。圖2a-c顯示，4PADCB修飾并未改變鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)，但有效降低了殘余PbI?含量，并顯著提高了熒光強(qiáng)度與載流子壽命，表明薄膜質(zhì)量與光生電荷復(fù)合行為得到優(yōu)化。UPS與XPS結(jié)果（圖2d-e）顯示，4PADCB使NiOx的價(jià)帶最大值從5.67 eV上移至5.74 eV，功函數(shù)也提升至5.16 eV，更接近鈣鈦礦的能級，從而減少能級不匹配帶來的電壓損耗。

圖2. 薄膜質(zhì)量表征

進(jìn)一步，圖3展示了KPFM測量的表面勢分布結(jié)果。4PADCB處理后的鈣鈦礦薄膜晶粒尺寸顯著增大，表面電勢均勻性提升，在光照條件下的表面光電壓（SPV）也更低，表明表面缺陷態(tài)密度減少。這種晶粒生長行為的改善，歸因于4PADCB改善了鈣鈦礦溶液在NiOx表面的潤濕性，使成核勢壘降低、結(jié)晶更加均勻，從而促進(jìn)大晶粒鈣鈦礦薄膜的形成。

圖3. 薄膜KPFM表征

圖4進(jìn)一步從電性能出發(fā)，分析了單結(jié)PSC的改進(jìn)情況。4PADCB修飾后的單結(jié)器件VOC從1.09 V提升至1.20 V，PCE從14.77%提升至19.71%。光強(qiáng)依賴測量結(jié)果（圖4d）顯示理想因子n從1.67降至1.22，說明非輻射復(fù)合顯著減少。EIS與SCLC測量也驗(yàn)證了界面鈍化效果，缺陷態(tài)密度從1.19×101? cm?3降至3.70×101? cm?3，大幅降低。

在穩(wěn)定性方面，圖4h-i表明，在80°C加熱300小時(shí)后，4PADCB修飾器件仍保持93%的初始效率，而未修飾器件僅保持61%。此外，該柔性TSC在經(jīng)過20000次7 mm彎折循環(huán)后仍能維持95%的初始效率，展現(xiàn)出卓越的熱穩(wěn)定性與機(jī)械耐久性。在65°C/濕度60%的潮熱條件下老化600小時(shí)，器件仍保持87%的效率，進(jìn)一步證明了其應(yīng)用潛力。

圖4. 單結(jié)鈣鈦礦薄膜器件的表征

這項(xiàng)工作通過簡單而高效的NiOx表面工程——引入4PADCB分子修飾，成功解決了鈣鈦礦/CIGS界面存在的電壓損失與復(fù)合問題。這一策略在柔性單體鈣鈦礦-CIGS疊層器件中實(shí)現(xiàn)了1.82 V的VOC，這不僅刷新了柔性PVK-CIGS疊層電池的效率紀(jì)錄，展示了一種簡便可行的界面工程策略，提供了更多功能化分子引入及界面調(diào)控手段的思路，推動了鈣鈦礦柔性光伏器件邁向?qū)嵱没?/p>

武漢大學(xué)物理與技術(shù)科學(xué)學(xué)院2020級碩博連讀生唐麗婷為本文第一作者，肖旭東教授、李建民副教授為本文共同通訊作者。研究工作得到江蘇省“雙碳”科技創(chuàng)新專項(xiàng)資金、武漢-曙光工程知識創(chuàng)新計(jì)劃和武漢市自然科學(xué)基金的支持。

作者特別感謝南京晶萃光學(xué)科技有限公司（JCOPTIX）提供的光學(xué)元件與儀器支持。