近日，Science Advances 報(bào)道了華南理工大學(xué)Satoshi Aya教授團(tuán)隊(duì)、南京郵電大學(xué)李炳祥教授團(tuán)隊(duì)和南京大學(xué)陸延青教授團(tuán)隊(duì)在流體鐵電疇操控與非線性光場(chǎng)調(diào)控聯(lián)合研究中的新進(jìn)展，相關(guān)工作“Domain engineering in ferroelectric nematics for nonlinear optical modulation”(Science Advances 2025, 11, eadu7362.)通過(guò)表面光控取向?qū)觼?lái)調(diào)控對(duì)鐵電液晶分子的錨定力，并利用其來(lái)和鐵電分子間的靜電力進(jìn)行抗衡，實(shí)現(xiàn)了流體鐵電疇的多維度操控，展示了空間極化分布在非線性光場(chǎng)調(diào)控方面的應(yīng)用。這種基于光控取向技術(shù)的流體鐵電疇工程，在空間結(jié)構(gòu)操控方面具有高度靈活性，且能夠精確控制鐵電液晶內(nèi)部極化方向的排列，為非線性幾何相位器件和光信息復(fù)用器件的應(yīng)用開發(fā)開辟了一條有前景的道路。

該工作利用晶萃光學(xué)JCOPTIX提供的偏振光學(xué)元件，展示了一個(gè)偏振相關(guān)的，可實(shí)現(xiàn)非線性光場(chǎng)調(diào)控的極性偏振光柵。

隨著智能內(nèi)存與類腦計(jì)算、非線性光場(chǎng)調(diào)控和量子計(jì)算等領(lǐng)域的迅猛發(fā)展，如何在鐵電體內(nèi)精準(zhǔn)操控鐵電疇自發(fā)極化的連續(xù)偏轉(zhuǎn)來(lái)實(shí)現(xiàn)光的多維度調(diào)控和復(fù)用，已成為科學(xué)家們面臨的一大挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的外加電場(chǎng)、熱輔助和飛秒激光直寫等技術(shù)可在固態(tài)鐵電體中實(shí)現(xiàn)鐵電疇內(nèi)自發(fā)極化的翻轉(zhuǎn)或擦除。但受限于晶體的對(duì)稱性，目前仍難以在固態(tài)鐵電體中控制自發(fā)極化偏離晶軸、實(shí)現(xiàn)其連續(xù)旋轉(zhuǎn)。面對(duì)這一難題，科學(xué)家們致力于尋找具有更高對(duì)稱性的鐵電體，其中便包含了：橫跨百年的世紀(jì)猜想——液態(tài)鐵電體。1916年，物理學(xué)家Born就曾提出流體（即向列相液晶）中存在鐵電性的設(shè)想。2020年，美國(guó)科學(xué)院院士Clark團(tuán)隊(duì)通過(guò)電光實(shí)驗(yàn)證明了：液晶材料RM734和DIO所展示的低溫向列相（鐵電向列相）正是液態(tài)鐵電體。在這世紀(jì)猜想得到證實(shí)的同年，流體鐵電的研究也被英國(guó)物理學(xué)會(huì)評(píng)為物理學(xué)十大重要問(wèn)題。鐵電向列相，由于其缺乏位置序而具有取向序和鐵電序，是凝聚態(tài)物理學(xué)中的奇異極性物質(zhì)，同時(shí)也為實(shí)現(xiàn)鐵電疇內(nèi)自發(fā)極化的連續(xù)旋轉(zhuǎn)提供了研究沃土。

在此背景下，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)自研的光控取向技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了自發(fā)極化的可控連續(xù)旋轉(zhuǎn)，揭示了流體鐵電疇多維度操控的物理機(jī)制，展示了空間極化漸變鐵電疇結(jié)構(gòu)在非線性幾何相位器件和集成量子器件中的巨大應(yīng)用潛力。

作為可流動(dòng)的“晶體”，液晶具有長(zhǎng)程取向序。微米尺度內(nèi)液晶分子的平均取向代表了相應(yīng)局部區(qū)域的光軸，也被稱作液晶指向矢（圖1 A）。鐵電向列相作為流體鐵電，具有自發(fā)的、可重新定向的局部極化特性，其自發(fā)極化方向平行于液晶指向矢（圖1 B）。通過(guò)操控指向矢的空間排布可定制自發(fā)極化的空間構(gòu)型（圖1 C）。當(dāng)鐵電向列相液晶被限制在涂覆有取向?qū)拥牟ＡЩ彘g時(shí)，這類具有大偶極矩的楔形分子，通常表現(xiàn)出均勻態(tài)或者扭曲狀態(tài)（圖1 D）。為了實(shí)現(xiàn)流體鐵電疇的操控，研究團(tuán)隊(duì)采用自主研發(fā)的光控取向技術(shù)，在二維平面內(nèi)構(gòu)筑拓?fù)淙毕荩▓D1 F）。隨著DIO由高溫的非極性向列相轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏氐臉O性向列相時(shí)，非極性拓?fù)淙毕菀厕D(zhuǎn)變?yōu)闃O性渦旋結(jié)構(gòu)（圖1 G）。通過(guò)進(jìn)一步調(diào)控表面取向?qū)訉?duì)鐵電液晶分子的錨定力，可制備極性扭曲渦旋結(jié)構(gòu)（圖1 H和I）。

1、均一鐵電疇及其非線性光場(chǎng)響應(yīng)

基于光控取向技術(shù)，研究團(tuán)隊(duì)制備了不同取向方向（0—180度）的非極性疇（圖2 A）和極性疇（圖2 B），實(shí)現(xiàn)了一維鐵電疇的操控。通過(guò)外加直流電場(chǎng)，可以輔助判斷均勻鐵電疇區(qū)內(nèi)的自發(fā)極化方向。當(dāng)電場(chǎng)方向與自發(fā)極化方向一致時(shí)，疇結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定；反之，疇結(jié)構(gòu)被破壞，疇區(qū)內(nèi)極化方向隨電場(chǎng)一起翻轉(zhuǎn)，待完全翻轉(zhuǎn)后恢復(fù)穩(wěn)定（圖2 C）。此外，鐵電向列相本身不具備反演對(duì)稱性（圖2 D），可展現(xiàn)二階非線性光學(xué)響應(yīng)（圖2 E）。

圖2.均一取向的鐵電向列相液晶器件

2、極性渦旋

在一維鐵電疇操控的基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)引入數(shù)字反射微鏡，同步調(diào)節(jié)數(shù)字微鏡的開關(guān)和偏振片的旋轉(zhuǎn)，制備了二維液晶拓?fù)淙毕荩▓D3 A）。缺陷內(nèi)的光軸在空間上呈同心圓狀排列（圖3 B）。當(dāng)DIO由順電相轉(zhuǎn)變至鐵電相后，缺陷由非極性轉(zhuǎn)變?yōu)闃O性，其結(jié)構(gòu)依舊保持穩(wěn)定（圖3 C）。通過(guò)顯微織構(gòu)可以驗(yàn)證，極性缺陷內(nèi)部光軸還是呈同心圓狀排列（圖3 D）。但由于鐵電向列相不具備中心對(duì)稱性，缺陷內(nèi)部的自發(fā)極化場(chǎng)仍需進(jìn)一步確定。利用自發(fā)極化與電場(chǎng)之間的耦合響應(yīng)（圖3 E），即電場(chǎng)方向與自發(fā)極化方向一致時(shí)，疇結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定；反之，疇結(jié)構(gòu)被破壞。研究團(tuán)隊(duì)在液晶面內(nèi)施加直流電場(chǎng)，當(dāng)電場(chǎng)方向向左時(shí)，缺陷上半部分被破壞，在改變電場(chǎng)方向后，缺陷下半部分被破壞（圖3 F）。結(jié)合缺陷內(nèi)的光軸呈同心圓排布這一結(jié)果，進(jìn)一步推斷自發(fā)極化場(chǎng)為順時(shí)針旋轉(zhuǎn)的極化渦旋（圖3 G）。同時(shí)，針對(duì)極化渦旋的近場(chǎng)倍頻光成像（圖3 H和I）也證實(shí)了圖3 G的結(jié)果。

圖3.可重構(gòu)拓?fù)錁O性超結(jié)構(gòu)

3、極性扭曲渦旋

DIO為具有大偶極矩的楔形分子材料，由順電相（圖4 A和B）進(jìn)入鐵電相后，其通常表現(xiàn)出均勻態(tài)（圖2）或者扭曲狀態(tài)（圖4 C-E）。扭曲態(tài)雖然增加了體系的彈性能，但同時(shí)也減弱了體系內(nèi)的靜電能，因而其出現(xiàn)從能量角度考慮是合理的。通過(guò)測(cè)量分析液晶的透射率曲線，可以推得扭曲狀態(tài)時(shí)自發(fā)極化的扭轉(zhuǎn)角（圖4 F）。然而，如何控制兩種狀態(tài)的穩(wěn)定產(chǎn)生仍是個(gè)難題。為此，研究團(tuán)隊(duì)改變?nèi)∠騽舛葋?lái)調(diào)控表面光控取向?qū)觼?lái)對(duì)鐵電液晶分子的錨定力，并利用其來(lái)和鐵電分子間的靜電力進(jìn)行抗衡。當(dāng)錨定力起主導(dǎo)作用時(shí)，DIO進(jìn)入鐵電相后更容易形成均勻態(tài)；反之，當(dāng)靜電力主導(dǎo)時(shí)，扭曲態(tài)將會(huì)代替均勻態(tài)（圖4 G）。結(jié)合二維光控取向技術(shù)，可進(jìn)一步制備極性扭曲渦旋（圖4 H-K）。

圖4.鐵電疇的三維操控

4、極性偏振光柵

為了展示具有連續(xù)漸變極化取向的鐵電疇結(jié)構(gòu)能夠?qū)Ρ额l光的相位進(jìn)行連續(xù)調(diào)制。研究團(tuán)隊(duì)利用光控取向制備了液晶偏振光柵（圖5 A和B）。當(dāng)DIO進(jìn)入鐵電相后，光柵彎曲的地方出現(xiàn)疇壁（圖5 C）?？赏茰y(cè)疇壁兩端自發(fā)極化方向相反，結(jié)合撓曲電效應(yīng)，可進(jìn)一步判斷極性偏振光柵內(nèi)部極化場(chǎng)的分布如圖5 D所示。以外加直流電場(chǎng)作為輔助，圖5 E證實(shí)了圖5 D展示的極化場(chǎng)是正確的。由DIO構(gòu)筑的極性偏振光柵，不僅能實(shí)現(xiàn)對(duì)基頻光的線性調(diào)制（圖5 F），還展示了獨(dú)特的非線性光場(chǎng)調(diào)控（圖5 G），可在多個(gè)衍射級(jí)上對(duì)二次諧波的偏振進(jìn)行調(diào)節(jié)，更是有望在非線性全息復(fù)用中得到應(yīng)用。

圖5.極性偏振光柵及其光場(chǎng)調(diào)控

傳統(tǒng)的電場(chǎng)極化和激光寫入技術(shù)，多用于晶體中來(lái)實(shí)現(xiàn)鐵電體自發(fā)極化的反轉(zhuǎn)或擦除。而自發(fā)極化的取向是沿著晶體內(nèi)某一晶軸的方向，難以可控地使其偏離晶軸實(shí)現(xiàn)連續(xù)旋轉(zhuǎn)。這項(xiàng)工作證實(shí)了：通過(guò)調(diào)節(jié)光圖案化條件來(lái)操縱錨定強(qiáng)度可以有效地控制鐵電均勻極性單疇和螺旋扭曲結(jié)構(gòu)的形成?；诠饪厝∠蚣夹g(shù)，在流體鐵電中展示了極性拓?fù)淙毕莺蜆O性偏振光柵的制備，并利用靜電力和表面錨定之間的競(jìng)爭(zhēng)來(lái)定制極性扭曲渦旋。所制備的極性偏振光柵能夠在多個(gè)衍射級(jí)上對(duì)二次諧波的偏振進(jìn)行調(diào)節(jié)。綜上所述，本研究聚焦光控取向技術(shù)，為在流體鐵電中實(shí)現(xiàn)自發(fā)極化疇的多維操控提供了思路：展示了一種制備可編程鐵電單疇的通用方法，并通過(guò)平衡靜電和表面錨定實(shí)現(xiàn)了三維鐵電疇操控。所展示的極性偏振光柵探索了極性超結(jié)構(gòu)在非線性幾何相位器件中的應(yīng)用可能，并揭示了它們?cè)诠鈱W(xué)信息復(fù)用、集成量子器件等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院2021級(jí)直博生李超逸、南京大學(xué)助理教授頊曉儀、南京郵電大學(xué)講師楊吉丹為本文第一作者。華南理工大學(xué)Satoshi Aya教授、南京郵電大學(xué)李炳祥教授和南京大學(xué)劉袁博士、陸延青教授為本文共同通訊作者。南京大學(xué)馬玲玲助理教授、張勇教授，南京郵電大學(xué)研究生孫路瑤、黃志軍和Susanta博士亦對(duì)本文有重要貢獻(xiàn)。該工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金與江蘇省前沿引領(lǐng)技術(shù)基礎(chǔ)研究專項(xiàng)等項(xiàng)目資助。

作者特別感謝南京晶萃光學(xué)科技有限公司（JCOPTIX）提供的光學(xué)元件與儀器支持。