近日，Nature 報道了新加坡國立大學劉小鋼院士團隊、廈門大學梁亮亮教授團隊的最新研究成果，相關工作“Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction”(Nature 2025，DOI: 10.1038/s41586-025-09164-y ) 通過調(diào)控納米顆粒內(nèi)部的晶體結構，誘導局域晶體場畸變，從而有效增強了離子間的交叉弛豫過程。這一機制加速了雪崩正反饋循環(huán)的建立，使光子雪崩的非線性響應突破500階，刷新了此類材料的性能極限。

該工作利用晶萃光學JCOPTIX提供的優(yōu)質(zhì)濾光片、透鏡及光機械固定組件，搭建了適用于光子雪崩效應研究的高性能測試與超分辨成像平臺，實現(xiàn)了對非線性光學響應的高效可靠分析與超分辨圖像采集。

近年來，稀土光子雪崩（Photon Avalanche, PA）憑借其獨特的高階非線性發(fā)光特性，吸引了全球研究者的關注。該現(xiàn)象源于鑭系離子摻雜體系中激發(fā)態(tài)粒子參與的能量正反饋循環(huán)，使系統(tǒng)在連續(xù)激光激發(fā)下表現(xiàn)出高階非線性發(fā)光特性，即使極微弱的激發(fā)或環(huán)境擾動，也可引發(fā)發(fā)光強度的指數(shù)級突變。這一特性使其在低成本超分辨率成像、超靈敏光學傳感、以及多物理場耦合探測等領域展現(xiàn)出巨大潛力。

光子雪崩的實現(xiàn)受多種發(fā)光動力學過程的協(xié)同調(diào)控，涵蓋雪崩離子的吸收能力、交叉弛豫效率以及激發(fā)態(tài)能量耗散動力學等關鍵因素。特別是交叉弛豫過程，它不僅在加速光子雪崩反饋循環(huán)的速度上起到了至關重要的作用，還可以有效維持激發(fā)態(tài)粒子的積累，強化正反饋循環(huán)，是決定光子雪崩效率和響應速度的關鍵因素。由于宇稱禁戒，鑭系離子的4f–4f躍遷通常具有較低的躍遷概率。然而，在低對稱性晶體場環(huán)境中，該禁戒規(guī)則可被部分打破，從而顯著增強電偶極躍遷的概率。因此，晶體場調(diào)控作為調(diào)節(jié)稀土離子局域?qū)ΨQ性與能級耦合強度的關鍵手段，在構建具備高非線性階數(shù)與快速響應能力的光子雪崩體系中展現(xiàn)出巨大潛力。

在此背景下，團隊以離子半徑更小、原子質(zhì)量更大的Lu³⁺離子替代Y³⁺離子，有效調(diào)控晶體內(nèi)空位與離子的排布傾向，引入局部晶體場畸變，從而提升離子間的交叉弛豫速率。該策略使得27-nm納米顆粒的光學非線性從40提升至156，雪崩響應時間顯著縮短至8.5毫秒，較傳統(tǒng)核殼結構納米晶縮短近70倍，展現(xiàn)出優(yōu)異的快速響應特性。

圖1. 通過亞晶格重構提升光子雪崩非線性

圖2. 亞晶格重構誘導晶體場畸變的機理研究

遠場超分辨顯微成像

研究團隊展示了所構建的超高非線性光子雪崩納米晶在單光束遠場三維超分辨成像中的優(yōu)異性能：無需依賴復雜的多光束系統(tǒng)，在單束連續(xù)波激光掃描成像系統(tǒng)中，即可實現(xiàn)橫向33 nm（約為激發(fā)波長的1/33）、軸向80 nm（約為激發(fā)波長的1/13）的空間分辨率，顯著突破光學衍射極限。在成像過程中，該系統(tǒng)表現(xiàn)出約20的信噪比，僅需收集2,300個光子即可實現(xiàn)0.36 nm的定位精度，遠超以往基于光子雪崩機制的成像效果。

圖3. 基于超高階光學非線性的遠場超分辨單顆粒成像

區(qū)域響應異質(zhì)性

進一步的，研究團隊通過擴展光子雪崩正反饋網(wǎng)絡，在直徑為176 nm的光子雪崩納米盤中實現(xiàn)了超過500階的光學非線性，并首次揭示了激光掃描過程中光子雪崩效應在單個納米粒子內(nèi)部的區(qū)域響應差異，實現(xiàn)了“成像尺寸小于物理尺寸”的現(xiàn)象，有望突破傳統(tǒng)探針尺寸對分辨率的限制。

圖4. 單個光子雪崩納米盤內(nèi)觀察區(qū)域分化效應

這項工作通過精確調(diào)控稀土摻雜納米晶中的局域晶體場環(huán)境，顯著增強了光子雪崩過程中的關鍵交叉弛豫速率，從而成功構建了一類超高非線性階數(shù)、快速響應的光子雪崩納米材料。未來，通過與先進光學平臺的深度融合，光子雪崩熒光材料有望在解決現(xiàn)代光子學中的若干核心難題中發(fā)揮關鍵作用，推動相關技術體系的變革與跨越。

該工作在新加坡國立大學劉小鋼院士和廈門大學梁亮亮教授的共同指導下完成。新加坡國立大學博士后研究員陳嘉燁和廈門大學博士研究生劉暢為論文的共同第一作者。該論文得到了新加坡研究基金項目（M24N7c0092、NRF-NRF105-2019-000）、中國國家自然科學基金（62288102, 62375230）等項目的資助。

作者特別感謝南京晶萃光學科技有限公司（JCOPTIX）提供的光學元件與儀器支持。