近日，南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院胡偉教授、陸延青教授團隊在基于復雜結構實現(xiàn)多自由度光場操控方面取得研究進展?？绯叨炔倏厮{相介晶層級結構的手性、晶格常數(shù)、晶格方位角實現(xiàn)了對光的自旋（圓偏振）、波長/頻率、幾何相位等自由度的選擇與調(diào)制，為多自由度正交的光場調(diào)控提供了新范式。相關成果以“Soft mesocrystal enabled multi-degree light modulation”為題在線發(fā)表于《激光與光子學評論》上( Laser Photonics Rev. 2301283, 2024 )。

研究背景

當前，自動駕駛、超算、光通信和虛擬/增強現(xiàn)實等關鍵領域?qū)Υ笕萘啃畔⑻幚淼男枨笕遮吪噬?。光因其多自由度、大?guī)模并行處理、能耗低等優(yōu)點而被視為新一代的信息載體。其發(fā)揮優(yōu)勢的前提是實現(xiàn)精準、正交的多自由度光場調(diào)控，這對光與物質(zhì)相互作用提出了挑戰(zhàn)。通過剪裁超表面亞波長諧振單元的幾何特征可實現(xiàn)對電磁波振幅、相位、偏振和頻率等自由度的獨立控制，但是其受限于功能靜態(tài)，無法實現(xiàn)對光場各自由度的動態(tài)正交調(diào)控。液晶因其電光特性被廣泛用于顯示和通訊領域；另一方面，液晶作為優(yōu)異的組裝基元，可構筑成多樣化的缺陷型、阻挫型和拓撲型結構，帶來豐富的光與物質(zhì)相互作用形式。藍相液晶呈現(xiàn)由棒狀液晶分子聚集成的雙螺旋扭曲棱柱（DTC）進一步組裝而成的多層級結構，其跨尺度結構特征和外場可調(diào)諧性使其成為一種典型的軟介晶材料。藍相液晶層級結構特征與光的不同自由度之間的具體關聯(lián)尚有待厘清。熵致組裝導致的晶疇隨機取向嚴重降低了布拉格反射效率。近期研究人員嘗試通過各種物理場抑制隨機成核來優(yōu)化晶疇品質(zhì)，然而藍相液晶的組裝動力學尚未徹底搞清。這兩方面嚴重限制了藍相軟介晶在多自由度光場調(diào)控中應用潛力的發(fā)揮。

針對上述挑戰(zhàn)，研究團隊將光控取向與電場-熱場聯(lián)合調(diào)控相結合，實現(xiàn)了反射帶落在全可見光范圍的大面積單疇藍相液晶制備。仿真與實驗兩方面建立了DTC手性h、晶格常數(shù)p、晶格方位角φ與光的自旋σ、波長λ和幾何相位Φ之間的映射關系（圖1）。并通過光控圖案化取向預設晶格方位角，實現(xiàn)軟介晶取向的人工編輯，展示了全向光自旋-軌道耦合及多通道彩色全息。

圖1.基于藍相介晶的多自由度光場調(diào)控示意圖

藍相單疇制備

團隊整合光控取向與多元外場聯(lián)合調(diào)控實現(xiàn)了反射帶覆蓋全可見光范圍的大面積單疇藍相液晶制備。圖2a展示了均一取向條件下藍相液晶的相變行為。以-0.3℃ min^-1從各向同性態(tài)（液態(tài)）冷卻到BP I相和BP II相時，液晶分別自組裝形成單疇的BP I₍₁₁₀₎和BP II₍₁₀₀₎。經(jīng)過BP II-BP I相變，液晶分子劇烈重定向?qū)е露喈燘P I（圖2a中網(wǎng)格線所示區(qū)域）的出現(xiàn)。圖2b顯示在540 nm和397 nm處有透射谷，Kossel分析進一步證實它們分別對應BP I₍₁₁₀₎和BP I₍₂₀₀₎。正是這種重組裝導致的多疇化嚴重制約了大尺寸介晶單疇的生成。團隊提出了交流電場（30 V μm^-1，1 kHz）誘導多疇向單疇轉(zhuǎn)變的策略，成功解決了這一難題。如圖2c所示，施加飽和電場將多疇態(tài)驅(qū)動至垂直態(tài)并維持60秒，同時，介電加熱效應使體系溫度升至31.0 ℃(略低于BP II-BP I相變點31.3℃)。移除電場后，在電場定向和表面錨定的協(xié)同作用下，液晶即迅速重組裝形成單疇BP I₍₁₁₀₎，很容易即可實現(xiàn)平方厘米尺寸的單疇。高品質(zhì)單疇帶來窄帶的Bragg反射在CIE1931色度圖標出不同結構對映的色度坐標均位于邊緣（圖2d）,最大三角比sRGB的色域空間大了65%。

圖2.單疇藍相液晶生長。a）均一取向下藍相液晶的相圖。b）單疇BP II相轉(zhuǎn)變形成多疇BP I。c）溫度和反射率隨施加電場的變化曲線。黑色虛線為BP II-BP I相變溫度。d）不同藍相液晶反射帶對應的色度坐標。比例尺均為200 μm。

構效映射關系

藍相單疇的精準制備為進一步探索其構效映射關系提供了基礎。團隊基于DTC模型（圖3a）和時域有限差分方法進行了模擬分析。圖3b中的黑線/紅線分別顯示了左手/右手手性h藍相介晶的Bragg反射模擬數(shù)據(jù)，呈現(xiàn)出顯著的自旋σ選擇特性。實驗與模擬完全吻合，當σ與h手性一致/不一致時，得到最大/最小反射率。圖3c顯示了實測與模擬的反射光譜，基本一致，λ的微小偏差由理想模型和實際材料參數(shù)間的微小折射率不匹配造成。因λ由p決定，藍相介晶呈現(xiàn)獨特全向自旋選擇性濾波效果。隨入射角θ改變，入射光中匹配布拉格定律的λ被選擇性反射（圖3d）。進一步研究表明，圓偏振匹配的反射光被加載上了幾何相位Φ，其與晶格方位角φ具有二倍關系：Φ = ±2φ，符號由σ決定（圖3e）。至此，建立了藍相介晶多個結構特征{h, p, φ}與光的自由度{σ, λ, Φ}的直接映射關系,獨立操控不同層級結構即可實現(xiàn)多個自由度的正交調(diào)制，這為多自由度光場調(diào)控提供了一個簡便的平臺。

圖3 光子的自由度和藍相介晶層級結構特征的映射關系。a）BP II液晶指向矢分布示意圖。b）光的自旋σ與DTC的手性映射。c）模擬和實測的反射光譜。d）波長λ對入射角θ的依賴性。e）幾何相位Φ對晶格φ的方位角的依賴性。σ= +1/-1分別表示左/右旋圓偏振。

應用實例

為了驗證該多自由度光場調(diào)控平臺，團隊將Dammann q-plate（DQP）編碼為藍相晶格方位角（圖4a）。偏光顯微鏡下方位不連續(xù)導致的網(wǎng)格邊界與預設相位完全匹配，驗證了藍相介晶圖案化的可行性（圖4b）。尖銳的反射峰再次驗證介晶內(nèi)部晶格取向的均勻性。樣品選擇反射特定圓偏振、波長并加載上預設的幾何相位生成光渦旋陣列（圖4c）。DTC的三維結構特性使得該體系具有全方位的σ-λ選擇性Φ編碼。如圖4d所示，對q = 1/2的q-plate，隨著θ的增加，只有與h具有相同手性σ入射光被反射并加載螺旋相位，所產(chǎn)生的光學渦旋逐漸藍移，但始終保持完美的幾何相位加載。這為軌道角動量模式處理提供了一種緊湊、高效、并與波分復用兼容的集成解決方案。團隊還進一步利用藍相介晶生動地展示了多光子自由度編碼的動態(tài)彩色全息，驗證了其在多自由度光場調(diào)控方面的潛能。

圖4 基于圖案化藍相介晶的多自由度光場調(diào)控。a）DQP和q-plate對應的取向以及實驗光路。b）RGB DQP的POM圖和反射光譜。c）不同波段的光渦旋陣列及拓撲荷檢測。d）θ-λ選擇的幾何相位加載及光渦旋產(chǎn)生。比例尺為200 μm。

結論

該工作基于藍相軟介晶的多層級結構實現(xiàn)了正交的多自由度光場調(diào)控。借助于光取向錨定、電場-熱場聯(lián)合調(diào)控，實現(xiàn)了藍相介晶單疇的可控精準構筑；建立了DTC手性、晶格常數(shù)、晶格方位角與光自旋、波長、幾何相位之間的映射關系，為多自由度光場調(diào)控提供了一種全新范式；展示了全向光自旋-軌道耦合及多通道彩色全息。該項工作探索了藍相介晶在多自由度光場調(diào)控中的潛力，有望充分發(fā)揮光作為信息載體的多維并行優(yōu)勢，為光計算、光通信和全息顯示等領域提供新的設計思路。

致謝

南京大學現(xiàn)代工學院2023屆博士陳全明（現(xiàn)為南方科技大學博士后）為論文第一作者，胡偉教授和陸延青教授為共同通訊作者，南京大學現(xiàn)代工學院王馨悅、徐春庭博士、于宏冠、歐陽程、南京大學物理學院褚宏晨研究員和賴耘教授、華東理工大學物理學院鄭致剛教授、清華大學化學系梁曉教授對本工作有重要貢獻。該研究受國家重點研發(fā)計劃課題、國家自然科學基金重點項目、江蘇省前沿引領項目和中央高?；究蒲袠I(yè)務費資助完成。作者特別感謝南京晶萃光學科技有限公司（JCOPTIX）、南京寧萃光學科技有限公司（NCLCP）提供的光學元件與液晶材料支持。